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辐射系新引进郑滔讲师发表Nature子刊:新型高稳定MOFs材料用于放射性污染的去除


环生院辐射系新引进的郑滔博士及其合作者首次合成并解析出在强酸溶液中能够稳定存在的膦酸锆基金属有机骨架材料(MOFs)的晶体结构,并将其应用于在高酸度条件下选择性吸附铀酰离子,为环境中放射性核素污染防治开辟了新路径。

膦酸锆基金属有机骨架材料通常都具有极高的化学稳定性,因而可以被应用于极端条件下。但到目前为止,大多数的这类化合物结晶性差,很难获得精确的结构信息。另外,由于缺乏零维的膦酸锆构筑单元,导致这类化合物的可设计性显著落后于相应的羧酸锆MOFs化合物。为解决膦酸锆MOFs材料的结晶和结构可设计性方面的难题,该工作利用离子液体作为反应媒介并通过拓扑结构上的设计,从而成功获得有机膦酸锆MOFs单晶化合物(图1,并将其应用于在酸性条件下选择性吸附铀酰离子。另外值得指出的是,该类型化合物也是目前为止为数不多的能在王水处理后仍然可以保持其优良多孔性能的MOFs化合物,为其将来被应用于极端条件下提供了条件。


1. 有机膦酸锆MOFs单晶结构及拓扑


进一步通过分子动力学模拟有机膦酸锆MOFs去除铀酰的过程可以发现,该MOFs结构中的膦酸锆节点通过与水合铀酰离子赤道面的配位水分子形成丰富的氢键相互作用,从而可以有效去除水合铀酰离子,也揭示了该类材料对水合铀酰离子极好的选择性根源。该工作也是分子动力学模拟在揭示放射性核素吸附材料工作机理方面的一个开创性工作。


2. SZ-2化合物铀酰去除效果测试及机理研究


该工作也被国家自然科学基金委网站和相关媒体进行了报道。

  

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Overcoming the crystallization and designability issues in the ultrastable zirconium phosphonate framework system, Nat. Commun.,2017, 8, 15369, DOI: 10.1038/ncomms15369